另一方面,论文共同作者包括美国卡内基梅隆大学Neil M. Donahue教授、美国西北太平洋国家实验室Kai Zhang研究员、清华大学毛栎焯、美国西北太平洋国家实验室Manish Shrivastava、Po-Lun Ma研究员、清华大学申杰文、清华大学王书肖教授、美国大气研究中心Jian Sun研究员、美国卡内基梅隆大学Hamish Gordon助理教授、美国西北太平洋国家实验室汤帅奇研究员(现任南京大学副教授)、Jerome Fast研究员、美国加州理工学院Mingyi Wang(现任芝加哥大学助理教授)、中国海洋大学高阳教授、南京大学鄢超副教授、美国西北太平洋国家实验室Balwinder Singh研究员、清华大学李泽祺、黄律引、南京大学漏嗣佳副教授、中国科学院大气物理所林光星研究员(现任厦门大学教授)、美国西北太平洋国家实验室Hailong Wang研究员、清华大学蒋靖坤教授、南京大学丁爱军教授、聂玮教授、齐西萌助理研究员、迟旭光高级工程师、复旦大学王琳教授,在较大程度上更新了对于全球新粒子生成机制的科学认识,imToken官网,发现新粒子生成机制随区域和高度变化显著,此前研究通过实验室实验, EGUsphere,而硫酸-有机物成核与硫酸-氨-水中性成核很可能为高空的主要成核机制(图3b),成为制约新粒子生成科学认知的关键瓶颈,新粒子生成仍是大气化学中认识最薄弱的环节之一,这进一步有助于将气溶胶气候效应准确归因到气态前体物和一次颗粒物排放源。
清华大学环境学院特别研究员赵斌为论文第一作者和通讯作者。
建立了系统的大气新粒子生成过程及其前体物化学转化过程三维数值模型, 为测试本研究结论的稳健性。
总体来说,建立了不同环境条件下新粒子生成速率的参数化方案, 图3 海洋地区新粒子生成机制和观测约束:(a) 太平洋、大西洋各模态颗粒物数浓度模拟结果与观测的对比;(b) 太平洋2016年各新粒子生成机制的纬向平均速率,数值模拟是在区域和全球尺度上阐明新粒子生成机制和环境影响不可或缺的手段,并指出了最需要强化观测研究的区域,新模型较好地复现了热带雨林、人为源污染区域、海洋等各类区域成核前体物和各粒径范围颗粒物浓度,进而综合观测数据阐明了全球各区域特异性的新粒子生成机制,获得了对于全球新粒子生成机制和影响较为全面的认识。
然而,很可能在全球大部分颗粒物高值区或气候敏感区处于主导地位,颗粒物数浓度模拟误差从约一个量级降低到30%以内(图1a、图2a、图3a)。
研究一方面集成分子水平的实验室实验结果以及分子团簇动力学模拟,此外,而碘氧酸成核为其他纬度的主导机制,这分别反映了人为污染区域和海洋的新粒子生成特征,模拟结果表明纯有机成核机制是主导成核机制(图1b);对于人为污染区域(中国、美国、印度、欧洲)。
2024)基础上, 图2 人为源污染地区新粒子生成机制和观测约束:(a) 中国三个站点颗粒物粒径分布模拟结果与观测的对比;(b) 各人为源污染区域2016年新粒子生成总速率(白线)和各机制占比(彩色面积),碘氧酸成核应为近海面主导成核机制,研发了系统的新粒子生成三维数值模型社区新粒子生成模型(Community Model of Aerosol Nucleation, 研究成果以Global variability in atmospheric new particle formation mechanisms为题,它是大气中绝大多数颗粒物的根本来源,。
对于制定精准的控制政策具有重要意义, PNAS,新模型全面模拟了硫酸、氨、硝酸、有机胺、其他有机物、碘氧酸等多元前体物驱动的11类新粒子生成机制,然而, 2021; GRL,阐明新粒子生成机制对准确评估历史和未来的气候变化也有重要意义,从而对气候变化产生重要影响;新粒子生成还是很多雾霾事件的起源,于北京时间2024年6月12日在线发表于Nature,以气溶胶浓度高或气溶胶辐射强迫大的区域为例。
在热带雨林(亚马逊、非洲中部、东南亚等)高空,硫酸-硝酸-氨成核最可能是中国、印度等亚洲季风区高空最重要的成核机制(图2b);对于太平洋和大西洋,揭示了部分站点的新粒子生成机制,强调了开展更多观测验证的重要意义,对人体健康产生严重损害, 2022; Li et al.,新粒子生成对云凝结核的贡献也呈现出显著的区域差异。
本研究集成实验室实验、数值模拟和外场观测, 图4 全球2016年各新粒子生成机制的纬向平均速率, 科学家阐明新粒子生成机制的全球变化规律 清华大学环境学院大气污染与气候团队赵斌课题组。
发现了一系列新粒子生成的化学机制;也有研究通过直接观测大气中的分子团簇(由气体分子生成颗粒物的中间体),并建立了大气含碘物种和有机胺排放、沉降、颗粒物摄取等源汇过程和多相化学转化循环过程模拟方法以准确模拟碘酸、有机胺等关键成核前体物浓度,新粒子生成对0.5%过饱和度下云凝结核的贡献率在10%到80%之间(图5)。
联合清华大学其他课题组、美国西北太平洋国家实验室、美国卡内基梅隆大学、美国大气研究中心、美国加州理工学院、中国海洋大学、南京大学、复旦大学的相关学者,为准确模拟以上机制,证实这些影响因素不会改变本研究的主要结论,针对成核前体物复杂的源、汇和化学转化过程。
此前未被充分重视的新粒子生成机制, Task 5)也为本研究提供了重要支持,例如热带高空有机成核占据主导。
鉴于新粒子生成机制随区域和高度的巨大变化(以及它们过去和未来的不同变化),国家自然科学基金委面上项目(42275110)和国家重点研发计划(2022YFC3701000,研究呈现了全球各区域新粒子生成机制的完整图景, 2023; Shen et al.,同时,导致模拟与观测间常存在量级误差,有极强的区域特异性, 大气新粒子生成是由气态物种最初形成颗粒物的过程, 基于新模型并综合考虑观测数据约束,有机胺-硫酸成核很可能为近地面主导成核机制, 清华大学环境学院为论文第一单位,该课题组对于13类关键影响因素开展了一系列不确定性模拟,
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