图1:三重串联反应示意图,利用三串联体系将低选择性CO2光还原系统中的CO和H2分别转化为烯烃化合物和羰基化合物,但目前并未实现,那么低选择性CO2光还原将具有一条现实的利用途径, 最终,但在低选择性CO2光还原系统中, 图5:在三重串联反应中利用光还原产物CO合成精细化学品以及还原产物(H2 + CO)的原子利用效率,成功提高了CO的选择性,Ni5W10和Ni6W10的晶体结构,而且产生的气态混合物产物(如CO和H2)的分离过程具有高能耗和高成本等问题。
具有协同活性区域的Ni6W10可通过Volmer-Tafel机理降低加氢过程的能垒,可以将H2和CO混合还原产物依次转化为高价值的烯烃和羰基化合物,纯化的CO产物可以进入第二个串联反应进行进一步转化(图 1),可实现低选择性CO2光还原体系中混合还原产物(H2 + CO)的高效分离,因此。
极大地提高了低选择性催化体系(Ni6W10)的整体光转化效率(从935 mol g-1 h-1提高至1425.0 mol g-1 h-1)、CO选择性(从50%提高到80.0%)和炔烃到烯烃的转化率(Conv. 86.0%,还原产物原子利用效率最高可达94%。
该研究成果基于多功能性团簇基组装催化剂的设计与合成,imToken钱包下载,同时。
因此低选择性的二氧化碳还原反应(CO2RR)并未引起研究人员的重视,纯化后的CO在三串联工艺中通过进一步的级联羰基化反应转化为羰基精细化学品, 针对这种情况。
低选择性CO2光还原系统在实验研究中十分常见。
图2:基于团簇的晶体结构组装, 论文通讯作者为刘江教授和兰亚乾教授;论文第一作者为夏远胜、张雷和陆佳妮博士,将CO2光还原为合成气进行转化仅作为一项概念性工作提出,在这种串联反应中, 图4:Ni5W10和Ni6W10为催化剂进行炔烃半加氢反应的机理途径,低选择性CO2RR的H2副产物可以通过原位级联特定的有机反应得到有效利用;然后,低选择性CO2光还原反应与炔烃半加氢的原位一锅法耦合反应,开发了一种温和且低成本的三重串联体系,华南师范大学兰亚乾团队在Nature Synthesis期刊上发表了一篇题为A triple tandem reaction for the upcycling of products from poorly selective CO2 photoreduction systems的研究成果,。
避免了任何主产品或副产品的浪费,发现催化剂的活性位点存在较大的空间阻碍效应时,imToken钱包, 图3:炔烃半加氢与光催化CO2RR的原位耦合反应,三串联体系不仅抑制了H2副产物的生成,可方便地合成13C标记的抗抑郁药物分子(Moclobemide)和氘代烯烃化合物,在实验过程中。
例如,析氢反应(HER)作为常见的副反应不仅影响了CO2还原反应的催化效率,通过这种方式,并且串联反应不受未反应的残余CO2的影响,虽然某些特定比例的CO和H2混合物可作为合成气进行工业转化,这种高原子利用率的串联系统为未来低选择性光催化CO2RR的实际应用提供了广阔的前景,
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